Muitos botões de rádio como botões de alternância com estilo alterado

Parece que você está preso em um dilema: use o ToggleButton (já estilizado como você quiser) e adicione algum tipo de comportamento do RadioButton ou remodele os RadioButtons para que pareçam ToggleButtons sem ter que lidar com a lógica do comportamento.

Ambas as maneiras, na minha opinião, são aplicáveis ​​e ambas têm uma solução, você só precisa escolher a que melhor se adapta ao seu caso.

ToggleButtons com comportamento de RadioButtons.

Para relacionar os ToggleButtons entre si, como não temos a propriedade "GroupName" como os RadioButtons, devemos vinculá-los a uma única fonte no code-behind e controlar os estados verificados manualmente. Isso pode ser feito indexando cada ToggleButton com conversões adicionais:

XAML (adicione "index" para cada ToggleButton como ConverterParameter):

<Window.Resources>
    <local:IndexToCheckedConverter x:Key="IndexToCheckedConverter"/>
</Window.Resources>
<!-- ... -->
    <ToggleButton IsChecked="{Binding ToggledIndex, Converter={StaticResource IndexToCheckedConverter}, ConverterParameter=0, Mode=TwoWay}" />
    <ToggleButton IsChecked="{Binding ToggledIndex, Converter={StaticResource IndexToCheckedConverter}, ConverterParameter=1, Mode=TwoWay}" />
    <ToggleButton IsChecked="{Binding ToggledIndex, Converter={StaticResource IndexToCheckedConverter}, ConverterParameter=2, Mode=TwoWay}" />
<!-- ... -->

Code-behind/ViewModel (propriedade de fonte única para cada ToggleButton):

public class ViewModel : INotifyPropertyChanged
{
    private int _toggledIndex = 0;
    public int ToggledIndex
    {
        get => _toggledIndex;
        set
        {
            if (_toggledIndex != value)
            {
                _toggledIndex = value;
                OnPropertyChanged(nameof(ToggledIndex));
            }
        }
    }
}

E conversor (comparando o valor do índice da propriedade de origem com o índice do ToggleButton):

public class IndexToCheckedConverter : IValueConverter
{
    public object Convert(object value, Type targetType, object parameter, CultureInfo culture)
    {
        if (value is int toggledIndex && parameter is string btnIndexStr && int.TryParse(btnIndexStr, out int toggleButtonIndex))
        {
            // Just compare current index from ViewModel with index from ConverterParameter
            return toggledIndex == toggleButtonIndex;
        }
        return false;
    }

    public object ConvertBack(object value, Type targetType, object parameter, CultureInfo culture)
    {
         // ... 
    }
}

RadioButtons com estilo ToggleButtons.

Isso pode ser mais simples, já que você não transforma o carro em um pássaro, apenas desenha asas nas portas do carro. Fazer os RadioButtons parecerem "controles deslizantes" comuns não é uma tarefa tão complicada:

XAML (ajuste as propriedades às suas necessidades):

<Window.Resources>
    <Style x:Key="SliderRadioButtonStyle" TargetType="RadioButton">
        <Setter Property="Template">
            <Setter.Value>
                <ControlTemplate TargetType="RadioButton">
                    <Border x:Name="SwitchBorder"
                            Width="80" Height="40"
                            CornerRadius="20"
                            Background="Green"
                            BorderBrush="DarkGray"
                            BorderThickness="1"
                            Padding="10"
                            Cursor="Hand">
                        <ContentPresenter x:Name="SwitchContent"
                                          HorizontalAlignment="Center"
                                          VerticalAlignment="Center"/>
                    </Border>
                    <ControlTemplate.Triggers>
                        <Trigger Property="IsChecked" Value="True">
                            <Setter TargetName="SwitchBorder" Property="Background" Value="Red"/>
                            <Setter TargetName="SwitchContent" Property="Content" Value="OUT"/>
                        </Trigger>
                        <Trigger Property="IsChecked" Value="False">
                            <Setter TargetName="SwitchBorder" Property="Background" Value="Green"/>
                            <Setter TargetName="SwitchContent" Property="Content" Value="IN"/>
                        </Trigger>
                    </ControlTemplate.Triggers>
                </ControlTemplate>
            </Setter.Value>
        </Setter>
    </Style>
</Window.Resources>

<!-- Then append style -->

    <RadioButton GroupName="SwitchGroup"
                 Style="{StaticResource SliderRadioButtonStyle}"
                 Margin="10"/>
    <RadioButton GroupName="SwitchGroup"
                 Style="{StaticResource SliderRadioButtonStyle}"
                 Margin="10"/>

Se você quiser um comportamento de alternância entre dois botões de opção, pode definir a propriedade Checked de um botão de opção como o inverso do outro. Por exemplo, em C#:

// ViewModel
  private bool _radialButton1;
  public bool RadialButton1
  {
    get
    {
      return this._radialButton1;
    }
    set
    {
      this._radialButton1 = value;
      this._radialButton2 = !value;
    }
  }
  private bool _radialButton2;
  public bool RadialButton2
  {
    get
    {
      return this._radialButton2;
    }
    set
    {
      this._radialButton2 = value;
      this._radialButton1 = !value;
    }
  }